催化剂颗粒粒径对非热等离子体-催化脱硝反应器的影响

丰桥工业生态工程与安徽理工联合研究（Ming-Gong Chen 等）：揭示填充床介质阻挡放电催化脱硝中颗粒尺寸与放电功率、脱硝效率的相互关系

关键词
Non-Thermal Plasma (非热等离子体), Dielectric Barrier Discharge (介质阻挡放电), De-NOx (脱硝), Catalyst Particle Diameter (催化剂颗粒粒径), 工业烟气治理, 电除尘器

随着工业燃烧与移动源排放对NOx控制要求日趋严格，非热等离子体（Non‑Thermal Plasma）联用催化技术作为一种高效的工业烟气治理手段，正受到越来越多关注。在介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge, DBD）辅助的催化填充床反应器中，固体催化剂既承担催化化学反应，又作为放电介质，其颗粒几何尺寸直接影响放电特性、活性物种生成与气–固传质，从而对脱硝（De‑NOx）性能产生显著影响。本研究由丰桥工业生态工程系（Toyohashi University of Technology）和安徽理工大学联合开展，作者包括Ming‑Gong Chen、Adrian Mihalcioiu、Kazunori Takashima 与 Akira Mizuno，系统考察了不同直径催化颗粒对DBD放电功率与NOx去除率的影响，为工程化应用提供了可操作性建议。

实验在一根外壁为石英管（内径27 mm，长120 mm）的填充床DBD反应器中进行，内部以铝带与中心铝管作电极，催化剂颗粒作为介质填充在两电极之间；模拟气体为3 L/min流量、200 ppm NOx（N2为平衡气），高压由100 V:15 kV、60 Hz霓虹变压器提供，电压测量与放电功率采用示波器与Lissajous方法。所用催化颗粒按平均直径分为P1–P5，分别为6.0、4.8、3.8、3.0 与1.1 mm。实验结果表明：

1) 催化剂颗粒尺寸会改变填充床的空隙率与等效电容（Cp、CA），进而影响DBD放电功率随电压的增长斜率；当电压较低时（<≈12–18 kV），放电功率与颗粒尺寸相关性较弱，但随电压升高，颗粒尺寸对放电功率的影响显著。基于Manley类公式分析，存在某一临界粒径，使系统放电功率达到最小值。 2) NOx去除率随输入电压上升总体提高，这是由于非热等离子体产生更多原子氧及活性自由基，促进NO→NO2及其后续反应。但粒径对去除效率的影响呈峰值特性：从较大颗粒向减小颗粒时，接触面积增大、内外扩散阻力降低，脱硝效率逐步提升；当颗粒继续细化到一定程度（例如P5极细颗粒）时，粉团聚集（agglomeration）导致空隙结构与有效比表面积反而下降，放电特性与传质受损，脱硝效率下降；在更高电压下，静电力可破团聚，从而恢复或提升去除效率。理论上，反应可用Thiele模数与有效性因子来描述传质与速率限制的竞争关系。 3) 综合考量放电能耗与催化反应动力学，存在一个最佳粒径窗口，使得单位能耗下NOx去除效果最优。工程化实施时应在给定反应器几何与电源条件下，通过试验或数值模型确定该最优颗粒尺寸，以兼顾能耗、投运稳定性与维护便利性。 对中国的钢铁、水泥、浆纸与化工行业而言，DBD‑催化联用技术在粗粒径选择上具有直接应用价值：优化颗粒尺寸能够降低放电功率需求、提高脱硝效率，从而帮助企业更容易实现排放达标并降低能耗与运行成本。同时，细颗粒带来的团聚问题提示设备在长期运行中需配套防堵塞、防粉化与定期振动清理等运维策略，以保障稳定性。艾尼科（Enelco）在电除尘器（电场优化、极板与极线设计）领域的技术积累，可以为DBD‑催化系统提供电场布置、极形优化与在线运维方案支持，例如通过优化电极几何与场强分布减少团聚影响、提高放电利用率，从而实现集成化脱硝与除尘解决方案。 总结：本研究强调了在填充床DBD‑催化脱硝系统中，催化剂颗粒粒径是影响放电功率与脱硝效率的关键参数。工程应用应在满足排放要求的同时，结合电源条件与催化剂特性选取最优粒径，配合电场与除尘技术的协同优化，以实现节能降耗与运维成本降低，为中国工业烟气治理提供可落地的技术路径（关键词：非热等离子体、介质阻挡放电、脱硝、催化剂颗粒粒径、工业烟气治理、电除尘器）。 参考文献 [1] Gong D., Xie C., Zhao J. Plasma technology for purification of vehicle exhaust. Chongqing Environmental Sciences (China), 2003, 25(2):28-31. [2] Huang L., Hitoki M. Removal of NOx by pulsed corona reactor combined with in situ absorption. Journal of Chemical Industry and Engineering (China), 2004, 55(6). [3] Matsui Y., Takashima K., Mizuno A. Simultaneous removal NOx and DEP from diesel engine exhaust using plasma and oxidative catalyst. SAE Technical paper No.2003-01-1185, 2003:111-119. [4] Li J., Shang K., Wu Y., et al. Experimental research on electrode configuration and discharge characteristics of pulse discharge. Journal of Electrostatics, 2007, 65:228-232. [5] Matsi Y., Takasima K., Mizuno A. After-treatment of NOx using combination of Non-Thermal Plasma and oxidative catalyst prepared by novel impregnation. Journal of Advanced Oxidation, 2005, 8(2):255-261. [6] Milt V.G., Peralta M.A., Ulla M.A., et al. Soot oxidation on a catalytic NOx trap: Beneficial effect of the Ba-K interaction on the sulfated Ba, K/CeO2 catalyst. Catalysis Communications, 2007, 8:765-769. [7] Kwak J.H., Szanyi J., Peden C.H. Non-thermal plasma-assisted NOx reduction over alkali and alkaline earth ion exchanged Y, FAU zeolites. Catalysis Today, 2004, 89:135-141. [8] Yehia A., Mizuno A. Calculation of the electrical power dissipated in silent discharge reactors. Journal of Applied Physics, 2005, 98:043305. [9] Godoy-Cabrera R., Lopez-Callejas R., Valencia R., et al. Effect of air-oxygen and argon-oxygen mixtures on dielectric barrier discharge decomposition of toluene. Brazilian Journal of Physics, 2004, 34(4).