非热等离子体下固相CO2还原为一氧化碳：提高产率与能效的实验研究与工业应用展望

大阪都立大学（Haruhiko Yamasaki 等）在介质阻挡放电体系中对固相二氧化碳进行还原的系统性研究

关键词
非热等离子体, 二氧化碳, 一氧化碳, 固相CO2, 介质阻挡放电, 碳捕集利用(CCU), 工业烟气治理

在全球碳中和和工业烟气治理的背景下，二氧化碳（CO2）的捕集与资源化（Carbon Capture and Utilization，CCU）正成为钢铁、水泥、浆纸和化工等高排放行业的重点方向。本文基于大阪都立大学 Yamasaki 等人在第17届国际静电除尘会议（Kyoto, 2024）报告的实验结果，介绍了一种利用非热等离子体（NTP）在介质阻挡放电（DBD）反应器中将固相CO2（干冰）还原为一氧化碳（CO）的研究，并分析其对工业减排与能效优化的潜在价值[1][12][26-28]。

研究由 Haruhiko Yamasaki 等人提出并实施，实验采用一根径向放置的不锈钢放电丝、外层石英管（内径20 mm，长度646 mm）和环状接地电极构成的DBD反应器，使用IGBT脉冲高压电源驱动。试验以氮气载流（纯度99.995%）通过填充不同体积固相CO2的反应器，上游或放电区内分别布置干冰块（x位置从上游-100 mm到放电区0~150 mm）。脉冲频率210、520、840 Hz，氮气流量0.6、1.0、1.5 L/min，电压20–26 kV。为了对比，使用20% CO2/N2气体混合物开展气相还原实验。

主要发现包括：一是干冰在放电区或上游受到非热等离子体和电流产生的Joule热作用发生升华，形成气相CO2进入放电区，放电开始即产生CO，CO浓度随可用CO2浓度和放电功率变化达到峰值（实验中最高观测CO浓度可达≈2780 ppm）；二是固相CO2的存在显著提高了反应器的阻抗，当干冰直接填充放电区时会导致放电功率下降，从而降低瞬时CO生成量；三是将干冰置于放电区上游（x = −100–0 mm）可以在保持低温区的同时保证较高放电功率和气体驻留时间，从而提高CO生成的转换效率α和能量效率η。在特定能量输入Ev = 1.8 eV/molecule时，将固相CO2引入上游可将α从1.4%提高至1.8%，η从2.3%提高至2.7%；在最佳工况下本文实验获得的最高能量效率约为2.8%，转换效率约为1.9%[图表与数值来源见原文]。

机理上，NTP通过高速电子激发和离子化途径促使CO2分解为CO和氧原子（CO2 → CO + 1/2 O2，理想焓需求约2.9 eV/molecule），但实际体系中能量损耗和重组反应使得输入能量高出理想值的数倍[12][25]。本研究显示，低温与高CO2浓度有利于抑制CO重氧化和提升能效，这与此前通过冷却反应器提升转换效率的研究结论相吻合[29][30]。此外，结合吸附-浓缩与NTP联合工艺（如本组之前关于吸附增强NTP的研究）也被证实能显著提升能效，为工业化提供方向[26-28]。

对中国重点行业的意义：在钢铁、水泥、浆纸与化工行业，常见的烟气CO2浓度（如火电/钢厂尾气约10%）限制了直接气相NTP的能效。将捕集后的CO2短期液化或固化为干冰并在现场进行固相NTP还原，可实现“捕集—浓缩—就地资源化”，减少长距离运输与低温储运成本，同时满足排放达标与循环利用的双重目标。生成的一氧化碳可与氢气合成合成气用于燃料、甲醇或其他C1化学品，适合在水泥窑、焦炉煤气回收或化工原料端就地利用，降低整体碳排放强度。

技术落地与与艾尼科（Enelco）协同展望：作为在工业静电除尘器（ESP）领域具有极板、极线与电场优化经验的企业，艾尼科可将其在极板几何、极线张力、场均匀化与运维便捷化方面的技术优势，与NTP固相CO2还原工艺结合。具体路径包括：1）在烟气捕集端采用高效吸附与冷凝技术产生高浓度CO2并制成干冰；2）利用艾尼科在电场优化与耐腐蚀材料方面的积累，设计适配的DBD与ESP一体化模块，实现固相CO2的安全输送与连续供给；3）结合极板加热/冷却管理以及在线清灰技术，降低干冰对电极绝缘性能的影响，提升系统连续运行可靠性。这样既能满足工业烟气治理的排放合规性，又能以较低运维成本实现CO资源化。

未来发展方向与挑战：要把实验室成果推向工业化，需要解决连续供给干冰、反应器热管理、放电功率放大、与催化、加压/加阻隔床的耦合，以及系统尺度放大时的能效维持等问题。结合催化剂、填料床、压力与温度调控、以及吸附-放电一体化策略，有望进一步提升单次转化率与能量利用率[16][22-24]。建议在中国重点行业中开展中试示范，优先选择具有集中热源与现成CO2捕集装置的场景（如焦化、窑炉侧），并与艾尼科等设备供应商合作，开展模块化、可维护的工业集成试点。

结论：本研究表明，固相CO2在非热等离子体DBD反应器中的还原路径具有改善能效与转换率的潜力，尤其在将干冰置于放电上游并优化气体驻留与脉冲频率条件下，可实现α和η的可量化提升。对于中国的钢铁、水泥、浆纸与化工企业，将该技术与现有捕集设施和ESP技术整合，具有现实的减排与资源化价值，值得开展进一步的工程化验证与产业化路径探索。[1][12][26-30]

作者与机构：Haruhiko Yamasaki, Takafumi Kida, Kuroki Tomoyuki, Masaaki Okubo；大阪都立大学（Osaka Metropolitan University）。

参考文献
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